本发明公开了一种无机晶体化合物CsHgBr3及其制备方法和应用。通过将摩尔比为2：1的CsBr和HgCl2加入有机溶剂中，得到反应液，室温下搅拌10~60min，静置30~60min后将反应液过滤，将滤液置于20～50℃的恒温槽中蒸发5～30天，得到无机晶体化合物CsHgBr3。本发明首次以CsBr和HgCl2为起始反应物，用有机溶剂法方法进行制备CsHgBr3，合成方法操作简单、反应时间短、实验条件温和、产品纯度高；本发明的无机晶体化合物属于非中心对称空间群P32，有较强的可相位匹配的二阶非线性光学效应，在可见光区和红外光区有很大的透光窗口，具有较高的激光损伤阈值和热稳定性。本发明的无机晶体化合物可作为红外非线性光学晶体材料应用，广泛应用于光学领域。